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口頭

粘土鉱物の相変態誘起を介したCs除去に関するアルカリ塩化物の反応促進効果

下山 巖; 馬場 祐治*

no journal, , 

セシウムフリー鉱化法は粘土鉱物を異なる鉱物に変換する過程で放射性Csを除去するため従来よりも低温での土壌除染を可能にするが、その効率は添加剤に依存する。CaCl$$_{2}$$は700$$^{circ}$$C付近で粘土鉱物の相変態を誘起し高い除染率を示すが、Clによる相変態誘起効果の詳細は不明である。本研究ではCs収着風化黒雲母(Cs-WB)を模擬土壌とし、相変態温度よりも低温でのCs-WBとClとの相互作用をNEXAFS分光法により調べた。NaCl-CaCl$$_{2}$$との熱処理後に塩を水洗浄で除去しスペクトルを測定した。400$$^{circ}$$C付近で異なる化学結合状態をとる複数種のClサイトの形成が観測され、塩素を含むシリカモデルクラスターの電子状態をDV-X$$alpha$$分子軌道計算により求め、それに基づいて光吸収断面積スペクトルを調べたところ、観測された成分は+1価、-1価、及び高価数のClにより解釈できることを明らかにした。Cl-O結合をとるClサイトはシリカネットワークを不安定にする効果を持つため、これにより低温での粘土鉱物の分解が促進されたと考えられる。さらに他の試薬との比較からClによる効果が添加剤の対カチオンの価数に依存することを示す。

口頭

Soil decontamination by cesium-free mineralization with CaCl$$_{2}$$; Effect of chlorine on phase transformation of a clay mineral

下山 巖

no journal, , 

放射性Csで汚染された土壌の管理は福島の環境修復における未解決課題の一つである。セシウムフリー鉱化法は熱処理による土壌除染法の一つであるが、土壌中でCsを固定する粘土鉱物を化学反応で異なる鉱物に変換することでCsを除去する特徴を持ち、CaCl$$_{2}$$を反応剤に用いて従来よりも大幅に低い700$$^{circ}$$CでのCs除去に成功している。Ca(OH)$$_{2}$$やCaCO$$_{3}$$のように塩素を含まない反応剤の場合はこの温度で粘土鉱物の相変態が生じないことから、塩素による相変態を促進する効果が推察されるが、その詳細はよくわかっていない。そこでより低温でのClと粘土鉱物との相互作用をX線吸収分光法により調べた。400$$^{circ}$$Cで処理を行った風化黒雲母のスペクトルには複数成分が観測された。これらはモデルクラスターを用いたDV-X$$alpha$$分子軌道計算によりカチオンと結合した-1価のClと酸素と結合した+1価及び高価数のClサイトにより解釈できる。半経験的分子軌道計算によるシリカモデルクラスターの構造安定性の比較により、Si-Cl結合よりもO-Cl結合が系をより不安定にすることが示された。この結果は粘土鉱物の酸素と結合した塩素が粘土鉱物を不安定化させ、これにより低温での相変態を促進させる効果を持つことを示している。

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